Carro es doctor en Derecho y licenciado en Ciencias Políticas y Económicas. Fue profesor de Derecho Político en la Universidad de Madrid y letrado del Consejo de Estado. Perteneció al Cuerpo Técnico de Administración Civil y al Cuerpo de Secretarios de Administración Local de primera categoría. Fue procurador en Cortes en dos legislaturas de las Cortes Españolas en representación del Instituto de Estudios Políticos y en otras dos como representante familiar electo por la provincia de Lugo. Fue secretario general técnico del Ministerio de la Gobernación. También fue director del Instituto de Estudios de Administración Local.
En 1973 se le nombró director general de Administración Local, y se convirtió un año más tarde en ministro de la Presidencia del gobierno 14º (del 3 de enero de 1974 al 11 de marzo de 1975), permaneciendo en el cargo en el 15º gobierno (del 11 de marzo de 1975 al 12 de diciembre 1975) ambos con Arias Navarro como presidente, que a la postre Antonio Carro se ha convertido en el último ministro de la Presidencia del franquismo. También fue diputado en la Legislatura Constituyente de España y en cuatro legislaturas más por el Partido Popular electo en la provincia de Lugo.
En su etapa como ministro de la Presidencia, jugó un papel importante en el desarrollo de los Acuerdos de Madrid, que significaron el abandono del Sáhara Español a manos de Marruecos y Mauritania.
Como reconocimientos ostenta ser Hijo Predilecto de la provincia de Lugo, Hijo Adoptivo de Santiago de Compostela, así como la gran cruz de la Orden del Mérito Civil, de Sanidad, la gran cruz de la Orden de Cisneros, la gran cruz de la Orden Imperial del Yugo y las Flechas, y la gran cruz de la Orden de Carlos III.
En abril de 2014, junto con otros ministros franquistas: Licinio de la Fuente, Antonio Barrera, José María Sánchez-Ventura y Alfonso Osorio fue imputado por la Justicia argentina, a petición de las víctimas del franquismo. Se les pide pena de reclusión perpetua.
Derecho Político ( 1965 ).
Reflexiones sobre aspectos actuales de la Función Pública Española (1974).
El Estado y las Fuerzas Armadas (1975).
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